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강한 산성 물질에서 친환경 용매로 : 폐리튬이온 배터리를 위한 차세대 재활용 로드맵
연구팀은 딥유텍틱 용매(Deep Eutectic Solvents, DES)를 활용해 폐리튬이온전지(end-of-life LIBs)의 핵심 금속을 친환경·저에너지 조건에서 회수하는 일련의 공정을 개발하며, 차세대 2차전지 재활용 기술의 새로운 방향을 제시했다. 수화된 콜린클로라이드–에틸렌글리콜 DES를 이용해 LCO, LMO, LFP, NMC 등 4종의 양극재를 대상으로 온도(293.15–413.15 K)와 수분 함량에 따른 점도·전도도·용출 효율 변화를 체계적으로 규명하고, 리튬과 전이금속(Co, Ni, Mn)의 상반된 용출 거동을 기반으로 리튬 선택 회수 전략을 제안하였다. 특히 물만을 용매로 사용하여 리튬을 41.87% 용출하면서도 kg-Li당 31.14달러 수준의 낮은 공정 비용을 달성해, 저비용·고효율 리튬 분리의 가능성을 제시했다.
나아가 연구팀은 마이크로플라즈마 전기화학–DES 결합 공정(MIPEC-DES)을 도입해, 실온에서 라디컬을 생성하여 금속 용출 속도를 비약적으로 향상시켰다. 그 결과 LCO 양극재 기준, 리튬 100%, 코발트 91.4%를 180분 이내에 용출하는 데 성공했으며, 220 °C에서의 기존 DES 화학 용출과 동일한 효율을 유지하면서 에너지 사용량을 약 400배 절감하였다. 이 공정은 LMO, LFP, NMC 및 NMC 블랙 매스까지 확장 가능해, 다양한 폐전지 조성에 적용될 수 있는 범용적 친환경 재활용 플랫폼으로서의 잠재력을 입증했다.
또한 콜린클로라이드–말레산(ChCl–MA) 기반 DES를 적용해 10분 이내(140 °C) Li 84.53%, Co 80.04% 의 고속 용출을 달성하고, 전통적 환원제인 H₂O₂에 필적하는 환원 능력을 지니면서도 강산을 사용하지 않는 친환경 공정을 구현하였다. 동일 DES는 LMO, LFP, NMC에도 적용 가능하며, 5회 재사용 후에도 성능 저하가 거의 없는 재사용성을 보여 주었다. 밀도범함수이론(DFT) 계산을 통해 MA의 카르복실기가 Co(III)를 Co(II)로 환원하고, Cl⁻가 [LiCl₂]⁻, [CoCl₄]²⁻ 복합체를 형성해 용출을 촉진하는 메커니즘을 규명했으며, 생애주기평가(LCA)를 통해 다른 DES 시스템 대비 환경영향 저감 효과를 정량적으로 입증하였다.
마지막으로, DES 환경에서 페인트 캐스팅 전기화학 공정(PC-DES)을 도입해 금속 산화물 및 양극재에서 Co, Ni, Mn 용출 속도를 순수 DES 화학 용출 대비 각각 25배, 228배, 692배까지 향상시키는 데 성공했다. LIB 양극재에 적용 시 Li, Co, Ni, Mn에서 모두 뚜렷한 용출 성능 향상이 나타난 반면, 동일 조건의 단순 화학 용출에서는 Co, Ni, Mn이 검출되지 않아 전기화학–DES 결합 공정의 우수성이 확인되었다. DFT 분석 결과 DES–금속 상호작용 친화도는 Co > Mn > Ni 순으로 나타나, 전이금속 선택 회수 공정 설계에 대한 이론적 근거도 함께 제시했다.
이러한 일련의 연구는 강산·고온·고에너지에 의존하던 기존 습식 제련 및 솔보메탈러지 공정을 대체할 수 있는 DES 기반 그린 리사이클링 패키지를 제안한 것으로, 폐리튬이온전지에서 리튬과 전이금속을 효율적으로 분리·회수함으로써 핵심 금속의 순환 이용과 2차전지 공급망 안정화, 그리고 탄소중립 시대의 자원·환경 문제 해결에 크게 기여할 것으로 기대된다.
